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沸石分子筛的性能与应用

分子筛多孔材料 主要内容 典型的沸石型分子筛结构 典型的类沸石分子筛结构 分子筛的主要性能应用 2Zeolite Structure Primary building blocks are SiO4-4 and AlO4-5 tetrahedra linked by corner sharing oxygens Al Si O O O Al Si Si Si O O Si Al O Zeolite A LTA 金属阳离子存在于晶穴、晶孔和孔道中,水分子充满整个空旷的骨架。阳离子可被其它阳离子所交换,水可通过加热脱去,硅铝氧骨架也可在一定条件下发生变化如部分脱铝。这些结构特点,正是它具有各种特性的内在原因。 5沸石分子筛膜 水热合成法 制备分子筛膜分子筛膜是最近十多年发展起来的一种新型无机膜材料(支撑体为金属和陶瓷等),它利用了沸石分子筛孔径均一、孔道呈周期性排列的结构特点,具备分子筛分性能,比表面积大,吸附能力强。这些特性使得沸石分子筛膜具有良好的分离性能,在许多膜过程中(如渗透汽化、气体膜分离、膜反应等)具有广阔的应用前景。沸石分子筛膜是近年来膜科学领域研究的热点,已经成为化工和材料两大学科共同的前沿课题。目前制备和研究的沸石分子筛膜主要有LTA型(NaA)FAU型( NaX,NaY) T型MFI型(包括ZSM-5和Silicalite-1分子筛膜) 、MOR型(Mordenite)等。

6 §晶质孔道材料的主要性能及应用1 骨架组成的可调变性;2 高表面积(1克
沸石表面积约相当于2个篮球场约900 m2)和高吸附容量;3 吸附性质能被控制、可从亲水性到硫水性;4 酸性或其它活性中心的强度和浓度能被调整:5 孔道规则且孔径大小正好在多数分子的尺小0.5—1.2nm范围之内;6 孔腔内有较强的电场存在;7 复杂的孔道结构对产物、反应物或中间物有形状选择性,避免副反应;8 阳离子的可交换性;9 分子筛性质,分离混合物可以基于它们的分子大小、形状、极性、不饱和 度等;10 较好的化学稳定性,富铝沸石在碱性环境中商较高的稳定性,而富硅沸石 在酸性介质中有较高的稳定性;11 可再生,如加热或减压除去吸附的分子,离子交换除阳离子。 7晶质孔道材料的主要应用领域 催化 吸附 分离 离子交换 纳米组装 光电材料 储能 8 § 1.分子筛的择形催化分子筛具有明确的孔腔分布,极高的内表面积(600m2/s)良好的热稳定性(1000℃),可调变的酸位中心。 当反应物和产物的分子线度晶内的孔径相接近时, 催化反应的选择性常取决于分子孔径的相应大小。 这种选择性称之为择形催化。 导致择形选择性的机理有两种,一种是由孔腔中参 反应的分子的扩散系数差别引起的,称为质量传递选 择性;另一种是由催化反应过渡态空间限制引起的, 称为过渡态选择性。

9 分子筛固体酸-碱 固体酸:一般认为是能够化学吸附碱的固体,也可以了解为 能够使碱性指示剂在其上面改变颜色的固体。 固体酸分为布朗斯特(Brφnsted)酸和路易斯(Lewis)酸。 B φnsted酸-碱:B 酸 B 碱的定义为 能够给出质子的都是酸 Br t d酸 碱: 碱的定义为:能够给出质子的都是酸, 能够接受质子的都是碱,所以B酸B碱又叫质子酸碱。 Lewis酸-碱: L酸L碱的定义为:能够接受电子对的都是酸, 能够给出电子对的都是碱,所以L酸L碱又叫非质子酸碱。 10Acid Sites Na Na Zeolite as synthesized H H Bronsted acid form H2O -H2O 500℃ Lewis acid form 11The Active SurfaceLewis Acidity: Cations Al3 Broensted Acidity: Protons C H Si O AlBi-functional: Acid Metal Function Highly Dispersed Pt Rh .... 12择形催化有4种形式A. 反应物择形催化B. 产物的择形催化C. 限制过渡状态选择性D. 分子交通控制的择形催化 13 A. 反应物择形催化 Reactant Selectivity 只有反应物分子的临界值径小于孔径时,反应物分子才有 机会接触活性中心进行催化反应。 – 如正己烷和3-甲基戊烷分子的直径分别为0.49和0.59nm,前者 进入5A
沸石分子筛的晶孔内,后者则不能,表现出对反应物分子 大小的选择性。 正己烷三甲基戊烷 8元环小孔分子筛 14B. 产物择形催化Product-selective catalysis反应产物分子的临界直径小于孔口直径的可从晶孔中扩散出来,形成最终产物。那些构型复杂的分子不能通过孔口扩散出来,在孔内进一步裂解或异构化,变为临界尺寸小于孔口的产物而逸出。 Para-xylene 对位二甲苯 15 C. 限制过渡状态选择性 临甲基乙苯在氢丝光沸石(0.66nm)和脱阳离子Y型沸石 (1.25nm)上的反应。

在HM
沸石中由烷基转移生成烷基苯是行不通的。因为平均 孔 径 0.66nm , 容 纳 不 下 烷 基 转 移 时 的 过 渡 态 二 苯 基 甲 烷 (1.2nm),但可以生成其它较小的三烷基苯异构体的过渡态; 脱阳离子Y型沸石有超笼,空间有效直径达1.25nm,所以对 均三烷基苯的生成没有阻碍作用。 均 烷基苯的生成 有 碍作用 16过渡态选择性 正己烷 H 10元环中孔分子筛 10元环中孔分子筛 三甲基戊烷 H Michael.D AIChE . J. 46 2000 2504 17 正己烷 H三甲基戊烷 12元环大孔分子筛 12元环大孔分子筛 H 18D. 分子交通控制的择形催化 在具有两种不同形状和大小 和孔道分子筛中,反应物分 子可以很容易地通过一种孔 Para-xylene 对位二甲苯 道进入到催化剂的活性部位, 0 51×0 56nm 0.51×0.56nm 0 54×0 56nm 0.54×0.56nm 进行催化反应,而产物分子 则从另一孔道扩散出去,尽 可能地减少逆扩散,从面增 反 加反应速率。 应 这种分子交通控制的催化反 物 应,是一种特殊形式的择形 选择性,称分子交通控制择 形催化。 产物 19 分子筛催化应用实例 ——无毒无害固体酸代替液体酸的成功实例异丙苯isopropyl benzene: 重要的基本有机化工原料,主要用于合成苯酚 在农药、 医药、炸药及合成树脂方面有广泛用途。以异丙苯IPB生产过程为例,比较: 分别用AlCl3催化剂和分子筛固体酸催化剂的合成工艺 20

 



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